简单的介绍

使用机器学习进行原子模拟的软件包

手册： http: //mlatom.com/manual/
教程： http: //mlatom.com/tutorial/

MLatom 执行的任务

MLatom 功能的简要概述。有关详细信息，请参阅以下部分。

任务

• 估计 ML 模型的准确性。
• 创建 ML 模型并将其保存到文件中。
• 从文件加载现有 ML 模型并使用此模型执行 ML 计算。
• 核系综方法中吸收光谱的 ML 加速计算
• 学习曲线

数据集操作

• 将 XYZ 坐标转换为 ML 的输入向量（分子描述符）。
• 从数据集中采样子集。

采样

• none：简单地将数据集拆分为训练集、测试集，如有必要，将训练集拆分为子训练集和验证集（按此顺序），而不更改索引的顺序。
• 随机抽样。
• 用户定义：请求 MLatom 从文件中读取训练、测试以及子训练和验证集（如有必要）的索引。
• 基于结构的抽样
  • 来自未切片和切片的数据
• 最远点遍历迭代过程，它从相距最远的两个点开始。

机器学习算法

具有以下内核的内核岭回归：

• 高斯。
• 拉普拉斯算子。
• 指数的。
• Matérn（实施细节）。还支持置换不变核和自校正。

混合 QM/ML 方法

Δ-机器学习。

分子描述符

• 库仑矩阵
  • 按其行的规范排序；
  • 未分类的；
  • 置换。
• 归一化反核间距（RE 描述符）
  • 按用户定义的原子对所有其他原子的核斥力之和排序；
  • 未分类的；
  • 置换。

机器学习模型

KREG（使用 RE 描述符和高斯核函数的核岭回归）模型是默认的 ML 方法。

通用机器学习模型

• AIQM1（需要与其他程序的接口，如http://MLatom.com/AIQM1中所述）
• 通过TorchANI接口提供的模型
  • ANI-1x
  • ANI-1ccx
  • ANI-2x

模型验证

可以通过以下几种方式验证 ML 模型（可以估计泛化误差）：

• 在不用于训练的保留测试集上。训练集和测试集都可以通过上述方式之一进行采样；
• 通过执行 N 折交叉验证。用户可以定义折叠数 N。如果 N 等于数据点的数量，则执行留一交叉验证。交叉验证只能使用随机抽样或不抽样。
• 通过执行留一法交叉验证（N 折交叉验证的特殊情况）。MLatom 打印出平均绝对误差 (MAE)、平均有符号误差 (MSE)、均方根误差 (RMSE)、参考值和估计值的平均值、最大正负异常值、相关系数及其平方值 R2作为线性回归的系数和相应的标准偏差。

超参数调优

高斯、拉普拉斯和 Matérn 核具有 σ 和 λ 可调超参数。MLatom 可以通过在对数网格上执行用户定义的超参数优化迭代次数来确定它们。用户可以调整网格点的数量，网格上的起点和终点。调整超参数以最小化用户定义的平均绝对误差或均方根误差。可以调整超参数以最小化

• 在保留验证集中的子训练集上训练的 ML 模型的误差。子训练集和验证集都是训练集的一部分，可以在最后使用最优参数来训练最终的 ML 模型。理想情况下，这些集合不应重叠，并且可以通过上述方式之一从训练集中进行采样；
• N 倍交叉验证错误。用户可以定义折叠数 N。如果 N 等于数据点的数量，则执行留一交叉验证。交叉验证只能使用随机抽样或不抽样。

请注意，超参数调整可以与模型验证一起执行。这意味着，例如，可以执行交叉验证的外循环以进行模型验证，并通过交叉验证的内循环调整超参数。

除了本机实现的超参数对数网格搜索之外，MLatom 还提供了到hyperopt 包的接口，该包使用带有树结构 Parzen 估计器 (TPE) 的贝叶斯方法实现超参数优化。

一阶导数

MLatom 还可用于估计 ML 模型的一阶导数。两种情况是可能的：

• 计算给定输入向量的每个维度的偏导数（高斯和 Matern 内核的解析导数）；
• 对于包含分子 XYZ 坐标（RE 和库仑矩阵描述符的解析导数）的输入文件，在 XYZ 坐标中计算一阶导数。
• 接口模型的导数

紫外/可见光谱

MLatom 可以通过核集合方法 (NEA) 显着加速横截面的计算。

简而言之，此功能使用较少的 QC 计算来实现更高的精度并降低计算成本。您可以在本文中找到更多详细信息（请在使用此功能时引用它）：

Bao-Xin Xue，Mario Barbatti，Pavlo O. Dral，用于吸收横截面的机器学习，J. Phys。化学。2020、124、7199–7210。DOI：10.1021/acs.jpca.0c05310。

^第三方软件接口

MLatom 还为一些第三方软件提供接口，在这些软件中本地实现了额外的 ML 模型类型。它允许用户在 MLatom 的工作流程中访问其他流行的 ML 模型类型。目前可用的第三方模型类型有：

• ANI（通过TorchANI）
• DeepPot-SE和DPMD（通过DeePMD-kit）
• GAP - SOAP（通过GAP套件和QUIP）
• PhysNet（通过PhysNet）
• sGDML（通过sGDML）

关于程序

MLatom：带有机器学习
版本 2.2 的原子模拟包http://mlatom.com/

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http://dr-dral.com/

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引用为：

1. Pavlo O. Dral, J. Comput。化学。2019, 40, 2339-2347
2. Pavlo O. Dral, Fuchun Ge, Bao-Xin Xue, Yi-Fan Ho, Max Pinheiro Jr, Jianxing Huang, Mario Barbatti, Top. 当前。化学。2021、379、27
3. Pavlo O. Dral, Peikun Zheng, Bao-Xin Xue, Fuchun Ge, Yi-Fan Hou, Max Pinheiro Jr, MLatom：A Package for Atomistic Simulations with Machine Learning，2.2 版，厦门大学，厦门，中国，2013-2022。

执照

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